Análise de óxido de gadolínio usando microondas

Scientific Reports volume 13, Artigo número: 4828 (2023) Citar este artigo

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Relatamos a análise de óxido de gadolínio puro (Gd2O3) e sua detecção quando misturado em detritos nucleares substitutos usando espectroscopia de degradação induzida por micro-laser acoplada a fibra aprimorada por micro-ondas (MWE-FC-MLIBS). A aplicação alvo é a análise remota de detritos nucleares contendo urânio (U) dentro da Central Nuclear de Fukushima Daiichi. Os detritos nucleares substitutos utilizados neste estudo continham gadolínio (Gd), cério (Ce), zircônio (Zr) e ferro (Fe). Ce é um substituto para U, e Gd2O3 é um excelente índice de perigo porque é incorporado em algumas barras de combustível. A detecção de Gd é essencial para avaliar os detritos antes do processo de recuperação. Os detritos substitutos foram removidos por um microlaser de 849 ps 1064 nm sob condições de pressão atmosférica, enquanto uma antena helicoidal propagou microondas de 2,45 GHz 1,0 kW por 1,0 ms na ablação a laser, que foi então caracterizada por uma câmera de alta velocidade e espectrômetros de alta resolução . Os resultados mostraram que a expansão do plasma induzida por microondas levou a sinais de emissão aumentados de Gd I, Zr I, Fe I, Ce I e Ce II. Nenhuma auto-absorção de emissões de Gd foi evidente nos gráficos de calibração do limite de detecção. Além disso, a irradiação de microondas diminuiu os desvios padrão das emissões de Gd e Ce e reduziu o limite de detecção de Gd em 60%.

Durante a desactivação de detritos de combustível nuclear na Central Nuclear de Fukushima Daiichi, o armazenamento e a eliminação de materiais radioactivos tornaram-se questões importantes1. A classificação da complexa mistura de colunas de concreto, barreiras de aço, barras de combustível e combustível nuclear fundido é dificultada por um ambiente altamente radioativo superior a 70 Gy/h2. Embora seja possível explorar o interior do reator com uma câmera de alta resolução, é necessária uma análise quantitativa para entender o nível de contaminação nuclear de cada pedaço de entulho. Medições de fluorescência de raios X (XRF) também foram pesquisadas para detecção no núcleo3. No entanto, a durabilidade da radiação da espectroscopia de ruptura induzida por laser (LIBS) acoplada a fibra (FC), que é capaz de suportar 800 Gy / h por 2 h, confirma a operação in-situ garantida .

A composição presumida dos detritos do combustível nuclear inclui óxido de urânio (UO2) do combustível nuclear, zircônio (Zr) do revestimento, aço inoxidável (Fe, Ni, Cr) do material estrutural circundante e óxido de gadolínio (Gd2O3), que foi incorporado em algumas das barras de combustível1,2,8. O Gd2O3 é usado para controlar a reatividade do combustível, pois o gadolínio (Gd) atua como um absorvedor incinerável de nêutrons térmicos com o auxílio das seções transversais de alta absorção de nêutrons dos isótopos 155Gd e 157Gd8,9. Gd é, portanto, um excelente índice de perigo para cada pedaço de entulho; assim, a medição da abundância relativa de Gd nos detritos é essencial. No entanto, devido à elevada radioactividade no interior do reactor, os restos de combustível nuclear são actualmente inacessíveis e ainda não foram identificados. Assim, existe uma necessidade urgente de métodos para analisar remotamente os detritos e detectar os elementos acima num campo de alta radiação.

Como os detritos de combustível reais não estão disponíveis como amostra, as medições FC-LIBS foram realizadas usando detritos nucleares substitutos sintetizados a partir de materiais de óxidos mistos contendo Gd, Zr, Fe e cério (Ce). Ce é um substituto do urânio (U) devido às semelhanças em sua estrutura eletrônica9,10. A detecção de Gd usando LIBS em materiais tão complexos é difícil devido à presença de linhas espectrais densas de elementos de terras raras que interferem fortemente entre si.

O LIBS utiliza diagnóstico óptico de plasma induzido por laser para a análise elementar de misturas complexas, com mínima ou nenhuma preparação de amostra11,12. A técnica tem sido usada para detectar e analisar com sucesso várias amostras contendo U7,13,14,15. O U na sua forma natural pode ser enriquecido em várias frações atômicas de materiais físseis para uso em reatores nucleares. Uma revisão recente das aplicações de LIBS para plasmas U listou as vantagens do uso de LIBS para a identificação de materiais nucleares, incluindo a detecção rápida de longo alcance da composição isotópica de materiais nucleares. No entanto, a atenuação da transmissão de luz induzida pela radiação limita a aplicação do LIBS; assim, foram desenvolvidos microlasers9.